钴/氧化钴杂化二维超薄结构电催化还原CO2为液体燃料

 

　　将二氧化碳在常温常压下电还原为碳氢燃料，是一种潜在的替代化石原料的清洁能源策略，并有助于降低二氧化碳排放对气候造成的不利影响。实现二氧化碳电催化还原的关键瓶颈问题是将二氧化碳活化为CO2·－自由基负离子或其他中间体，这需要异常高的过电位。最近报道显示基于金属氧化物还原得到的金属比通过其他方法制备的金属催化活性要高，但是不清楚金属氧化物如何改变了金属的电催化活性，这主要是因为界面和缺陷等微结构的存在影响了二氧化碳还原的活性。为了评估金属和金属氧化物两种不同催化位点的作用，中国科学技术大学谢毅和孙永福研究组制备了四原子厚的钴金属层和钴金属/氧化钴杂化层。他们发现在低过电位下，相对于块材表面的钴原子，原子级薄层表面的钴原子具有更高的生成甲酸盐的本征活性和选择性。而部分氧化的原子层进一步提高了它们的本征催化活性，在过电位仅为0.24伏下实现了10毫安每平方厘米的电流输出超过40小时，且其甲酸盐选择性接近90%，这超过此前报道的金属或金属氧化物电极在同等条件下得到的结果。该研究工作有助于让研究者重新思考如何获得高效和稳定的CO2电还原催化剂。相关研究论文发表在2016年1月7日《自然》（Nature[529(7584):68-71]）上。加州理工大学KarthishManthiram教授评论认为：“这是一次重大的科学突破。虽然它在进入商业化使用之前还需要一段非常长的时间，但是目前这个阶段的发展不管从哪个角度看都是积极乐观的。”